桂华侨研究员:基于碳烟的超细颗粒物PN检测仪校准系统设计与研制

发布者:周奕丞发布时间:2026-06-16浏览次数:10

创新点

针对目前行业内缺乏统一、可溯源的移动污染源颗粒物数浓度(PN)监测现场校准技术,导致数据一致性与可靠性不足、国Ⅵ标准落地支撑不足等问题,本研究自主设计并研制了一套超细颗粒物“可控发生-稳定分级-精准测量”全流程校准系统。创新点如下:

  • 突破了横向淬火式扩散火焰燃烧技术,实现了10~100 nm范围内真实机动车尾气的标准碳烟颗粒模拟可控、稳定发生;

  • 提出了X射线荷电-平板型差分电迁移率分级技术,实现了宽粒径段筛分误差小于2.0%,显著优于国家计量标准(JJF 2215-2025)要求;

  • 设计多层玻璃纤维滤芯结构的法拉第杯静电计,攻克了颗粒物微弱带电量测量难题,将颗粒物数量浓度直接溯源至国际单位制,其响应线性系数优于99.6%。

本文研发的超细颗粒物校准系统实现了PN检测仪的现场快速、高精度校准,有效支撑了我国现行国Ⅵ排放标准对PN检测设备的校准与溯源需求。


图片

通讯作者简介


图片
桂华侨  研究员
桂华侨,博士,研究员,中国科学院合肥物质科学研究院安徽光机所环境光学中心副主任,合肥综合性国家科学中心环境研究院颗粒物监测技术团队负责人,中国科学技术大学博士研究生导师;兼任生态环境部环境光学监测技术重点实验室副主任、中国环境科学学会机动车(船)污染防治专业委员会副主任委员、中国光学学会光电专委会委员、中国仪器仪表学会光机电分会理事。入选国家级科技创新领军人才、国家“百千万人才工程”,被授予“国家有突出贡献中青年专家”、“安徽省最美科技工作者”荣誉称号,享受国务院特殊津贴。

长期从事大气细颗粒物监测技术研究工作,研发系列技术装备,批量应用于国家环境空气质量和地面气象自动观测站网,以及移动源排放监测监管。主持了国家重点研发计划项目2项、国家自然科学重点基金1项、科技部与澳门联合资助项目1项、国家重大科学仪器设备开发专项和国家重大科技专项课题各1项等重要科研任务。在Nature CommunicationsACS Nano等学术期刊发表论文80余篇,获中国发明专利60余项。获国家科学技术进步二等奖1项(排名3),安徽省科学技术一等奖1项(排名3)。

基于碳烟的超细颗粒物PN检测仪校准系统设计与研制


作者

朱乐文1,董乐园1,王健1,余同柱1,2,杨义新1,2,郭皓天2,桂华侨1,2,*

单位

1. 合肥综合性科学中心环境研究院

2. 中国科学院合肥物质科学研究院 安徽光学精密机械研究所


基金项目

1. 国家自然科学基金民航联合基金重点资助项目(U2133212)

2. 合肥综合性科学中心环境研究院科研团队建设资助项目(HYKYTD2024006)

3. 国家环境保护机动车污染控制与模拟重点实验室开放基金(VECS2021S05)

图片
图片

识别上方二维码获取全文

图片

    摘要    

为有效控制移动源颗粒物排放,缓解日益严峻的大气污染问题,我国自国五阶段起在法规中明确提出柴油车颗粒物数量浓度(Particle Number, PN)的控制要求,并在国六阶段进一步将PN限值监测范围扩展至轻型车。然而,当前市场上用于法规认证与执法的PN检测设备品牌众多,虽已出台针对PN计数效率及计数线性等关键技术参数的法规标准,但行业内尚未建立完善、统一且可溯源的PN监测校准体系。计量溯源链条的缺失,直接导致数据一致性差、可靠性不足,使得现行国六标准在实际执行中面临挑战。针对这一迫切需求,设计了一套基于横向淬火碳烟颗粒发生的校准系统,可稳定可控地生成形态和性质高度接近真实机动车尾气排放的碳烟颗粒物。在计量原理上,系统通过精密测量带电颗粒感应微电流,将颗粒物数量浓度直接溯源至国际单位“安培”,实现了PN检测仪的快速、可靠校准。性能验证结果显示:研制的碳烟颗粒发生装置具有极高稳定性,可稳定产生10~100nm标准碳烟颗粒;核心分级部件差分电迁移率分析仪(Differential Mobility Analyzer, DMA)在10nm至100nm等各个关键粒径上的筛分偏差均小于2.0%;法拉第杯气溶胶静电计(Faraday Cup Aerosol Electrometer, FCAE)测量各个粒径的线性系数优于99.6%,计数效率保持在100.0%~110.0%范围内。应用测试结果表明,该系统在台架式PN设备、便携式排放测量系统PN模块(Portable Emissions Measurement Systems Particle Number Module, PEMS-PN)校准中表现出优异的适用性,校准所得计数效率与设备出厂标称值的绝对误差均小于±6.7%。 

 研究背景 

随着全国机动车保有量突破4.53亿辆,移动源污染已成为我国大气污染的主要来源,其贡献率接近60%。生态环境部发布的《中国移动源环境管理年报(2024年)》显示,2023年全国机动车颗粒物(Particulate Matter, PM)排放量仍高达4.4万吨。需特别关注的是,机动车排放的颗粒物主要由超细颗粒物(粒径≤100nm)构成。这些颗粒物不仅数浓度(Particle Number, PN)远高于同等质量浓度下的工业排放颗粒,而且由于粒径极小(通常小于2.5μm),能够长期悬浮于大气中,穿透人体生理屏障,对人体健康构成严重威胁。

为应对这一挑战,我国已全面实施机动车国六排放标准,并对23nm以上颗粒物的数量浓度进行严格管控。法规的严格实施对机动车尾气PN检测仪的测量准确性提出了更高要求,使得对这类仪器的定期标定与校准变得至关重要。然而,PN检测设备在长期运行过程中,会因颗粒物沉积等因素导致采样流量、稀释比及计数效率发生变化,从而影响测量结果的可靠性。目前,该领域面临的核心问题:国际上缺乏统一的计量校准方法,也缺少专用的现场校准设备。各生产厂商仅依据内部标准在实验室内进行“出厂校准”,无法保证不同品牌、不同批次仪器之间测量结果的一致性。尽管国内已有研究机构搭建了基于差分电迁移分析仪(Differential Mobility Analyzer, DMA)和凝结核粒子计数器(Condensation Particle Counter, CPC)等进口仪器的固定式校准装置,但其存在体积庞大、成本高昂、操作复杂及送检周期长等问题,难以满足日常现场校准与快速维护的迫切需求。

在此背景下,国家市场监督管理总局于2025年3月正式发布了《移动源排放颗粒物数量检测仪校准规范》(JJF 2215—2025)。该规范明确规定了23~200nm粒径区间内仪器的计数效率、计数线性等量化指标,并强调校准结果必须溯源至国家计量基准。因此,开发一套能够现场应用、测量结果可溯源的超细颗粒物PN检测仪校准系统,已成为当前环境监测计量领域的紧迫任务。

实现准确校准的关键之一在于选择能够真实模拟机动车尾气颗粒物物理化学特性的标准颗粒源。移动源尾气颗粒物主要成分为碳烟,具有粒径分布宽、数浓度高的特征。现有的颗粒物发生方案(如雾化法、高温煅烧法、电喷雾法等)产生的颗粒物,在组分、结构及浓度等方面与真实尾气颗粒物存在显著差异,难以满足高精度校准的需求。基于不完全燃烧原理的碳烟颗粒物,因其生成机理与内燃机燃烧过程最为接近,被认为是校准移动源PN检测仪的最优颗粒源。

在碳烟发生技术中,研究人员已探索多种路径。早期采用内燃机压燃方式直接产生颗粒,但发生粒径与浓度未知,且稳定性和重复性差,不适用于标定研究。火花烧蚀与激光烧蚀法能产生粒径和浓度可控的碳烟,稳定性较好,但其生成的颗粒物在理化性质上与真实发动机燃烧产生的碳烟存在本质区别。由瑞士联邦计量研究所提出的淬火式火焰燃烧法,通过有机燃料的不完全燃烧生成碳烟,其过程与发动机内燃烧高度相似,最能反映真实尾气颗粒物的特征,因而目前应用最为广泛。然而,该方法在火焰燃烧过程中存在闪烁现象,导致生成颗粒的浓度和峰值粒径稳定性不佳,浓度偏差最高可达2倍,粒径偏差可达10%,这严重制约了其在精确计量校准中的应用,此外,该方法产生的颗粒粒径主要集中在61~311nm范围内,无法覆盖10nm等更小粒径的颗粒,因而难以满足未来国七标准对10nm颗粒检测的技术要求。

针对以上问题,本文攻克了横向淬火式扩散火焰燃烧的碳烟颗粒发生技术,研制了一套超细颗粒物PN检测仪校准系统。该系统能够稳定产生低粒径下限、宽粒径范围的标准碳烟颗粒,并采用研制的法拉第杯气溶胶静电计,通过测量带电颗粒的感应微电流,将颗粒物数量浓度直接溯源至国际单位(A),确保了量值的准确传递与现场可溯源性。整套设备采用一体化集成设计,具有操作便捷、检测快速的优点,为填补我国在移动源PN浓度测量仪器溯源校准领域的空白提供了有效的技术解决方案。

 部分图表 

图片

注:VPR为挥发性粒子去除器,HEPA为高效空气过滤器

图1 超细颗粒物PN检测仪校准系统

图片

图2  碳烟颗粒物发生器粒径分布图

图片

图3 不同气体配比下发生碳烟颗粒粒径分布图